科研聚焦丨雙良環(huán)境聯(lián)合清華大學(xué)、南京工業(yè)大學(xué)和澳大利亞昆士蘭科技大學(xué)聯(lián)合發(fā)表頂級期刊

2023-12-05 08:53:46 0 雙良環(huán)境

　　近日，清華大學(xué)深圳國際研究生院張正華團隊、南京工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院景文珩團隊聯(lián)合江蘇雙良環(huán)境在國際頂級期刊Energy & Environmental Science上發(fā)表了題為“Anti-electrowetting carbon film electrode with self-sustained aeration for industrial H?O? electrosynthesis”的研究論文。

　　成果介紹：

　　圖1. 結(jié)構(gòu)非連續(xù)式抗電潤濕碳膜電極概念的通用性和實用性

　　電化學(xué)雙電子氧還原反應(yīng)(2e− ORR)代表了一種經(jīng)濟且可持續(xù)的分布式按需生產(chǎn)H2O2的未來戰(zhàn)略，適用于從大規(guī)?；瘜W(xué)品生產(chǎn)到小型便攜式衛(wèi)生設(shè)施的潛在應(yīng)用。氣體擴散電極(GDE)被公認(rèn)為是目前最有前途的2e− ORR電極架構(gòu)平臺，其允許氣態(tài)反應(yīng)物直接從供給端輸送至反應(yīng)性氣-液-固三相界面(TPI)而無需預(yù)先溶解到電解質(zhì)中。然而，由于高電流密度操作條件下的快速電潤濕對氣體擴散電極反應(yīng)性三相界面造成的破壞性淹沒，H2O2電合成工藝的工業(yè)轉(zhuǎn)化面臨選擇性低和耐久性差的重大挑戰(zhàn)。本研究通過對商業(yè)碳顆粒組裝的傳統(tǒng)平面電催化劑薄膜進行結(jié)構(gòu)上的非連續(xù)化斷裂處理，展示了具有自持曝氣的抗電潤濕碳膜電極的創(chuàng)新概念。在涂覆制造的炭黑-聚四氟乙烯活性層中形成的致密貫穿型微裂紋呈現(xiàn)出反常的水下疏水性。這種疏水性通過操縱微環(huán)境處的氧氣濃度梯度允許氧氣自驅(qū)動從開放空氣持續(xù)擴散到活性界面，同時使電極能夠以前所未有的選擇性(>97%)和耐用性(>200小時)在工業(yè)相關(guān)電流密度(100–300 mA/cm2)下穩(wěn)定運行而不會出現(xiàn)故障。COMSOL仿真、水淹驅(qū)動力計算和表面微結(jié)構(gòu)分析表明，裂紋介導(dǎo)的抗電潤濕效應(yīng)的根本機制源于非連續(xù)性重構(gòu)的區(qū)域電場、毛細管壓力降低和內(nèi)表面粗糙度增加。所展示的具有自曝氣功能的抗電潤濕碳膜對于開發(fā)用于工業(yè)規(guī)模H2O2電合成的下一代廉價且可擴展的非金屬電極非常有潛力，并有望加強對廣譜電化學(xué)耗氣反應(yīng)中電極界面結(jié)構(gòu)與潤濕性、產(chǎn)物選擇性及運行耐久性之間規(guī)律的掌握和科學(xué)認(rèn)識，為促進化學(xué)合成工業(yè)綠色低碳轉(zhuǎn)型、助力“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)實現(xiàn)提供技術(shù)和理論儲備。

　　作者介紹：

　　清華大學(xué)深圳國際研究生院張正華副教授為論文通訊作者，南京工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院景文珩教授為論文共同通訊作者，清華大學(xué)深圳國際研究生院為第一單位。清華大學(xué)深圳國際研究生院博士后崔樂樂、江蘇雙良環(huán)境陳斌博士、南京工業(yè)大學(xué)張龍順碩士為論文共同第一作者。本工作得到國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金項目、深圳市基礎(chǔ)研究計劃項目等項目的資助。

　　雙良環(huán)境第一作者介紹：

　　陳斌，江蘇雙良環(huán)境科技有限公司，南京工業(yè)大學(xué)/蘇州實驗室聯(lián)合培養(yǎng)博士。研究方向為水環(huán)境治理與修復(fù)、水生態(tài)修復(fù)、河道治理等。以第一/合作作者在Energy & Environmental Science等期刊發(fā)表SCI論文十余篇，授權(quán)國內(nèi)發(fā)明專利八項。主持和參與科研項目共三項。